通过密度泛函理论计算，研究了三角形过渡金属催化剂在甲烷脱氢反应中的相对稳定性、反应势能面、自然键合轨道（NBO）电荷分析和动力学性质。计算结果表明，三角形金属对甲烷的吸附过程为物理吸附，反应的主要产物为氢和碳基材料。该反应是一种多组分反应。NBO电荷分析表明了甲烷脱氢催化反应的可行性。我们还计算了速率常数，这表明速率常数具有正的温度依赖性。我们的计算表明，该反应是由三角形过渡金属催化剂催化的放热反应。通过以上分析推断出甲烷脱氢反应的反应机理，为实验提供了理论参考。
化学与生命科学学院刘红霞副教授采用密度泛函理论研究了甲烷和过渡金属原子之间的相互作用。优化获得了甲烷脱氢反应稳定点的最佳结构和CH4+M相关反应途径（M@Au3，Ag3，Cu3）的势能面（PES）（见图1）。分析了Au3催化后甲烷脱氢反应的机理，表明三角形过渡金属原子催化剂能够很好地催化甲烷脱氢，进而获得储碳材料并释放H2。随后根据势能面获得的信息，我们进行了反应速率的计算。
图1 CH4+ M@Au3，Ag3，Cu3反应通道的相对能量图
计算表明，一系列的H迁移反应可以得到主要产物P（H2+C-M）（M@Au3，Ag3，Cu3）。CH4+M（M@Au3，Ag3，Cu3）反应主要发生在高温区，随着温度的升高，其作用越来越重要。
相关成果发表在Physica Script上，https://doi.org/10.1088/1402-4896/acfad3。
